Phasenumwandlungen in komplexen Systemen
Wachstumsprozesse in komplexen Systemen
In der Natur findet man viele Wege, die es ermöglichen aus (komplexen) Molekülen hierarchisch aufgebaute funktionelle Strukturen und Materialen zu erzeugen, wie zum Beispiel Seide oder Perlmutt. Zur Entwicklung von zielführenden Strategien im Labor bzw. in der Industrie zur kontrollierten Herstellung von neuen Materialien, die vergleichbare Komplexität und Funktionalität aufweisen, ist ein fundiertes Verständnis der grundlegenden physikalischen Prozesse, die diese Organisation auf verschiedenen Längenskalen erlauben und regeln, unverzichtbar. Wachstumsprozesse wie zum Beispiel die Kristallisation von Makromolekülen sind in diesem Zusammenhang sehr interessant und vielversprechend, weil durch die innermolekulare Struktur und Flexibilität bereits viele „aktive“ und funktionelle Einheiten integriert werden können. Andererseits aber sind diese Prozesse erstaunlicherweise noch sehr wenig verstanden und nur bedingt kontrollierbar, weil vor allem die Kinetik des Ordnungsvorgangs für eine Vielzahl von Nichtgleichgewichtsmorphologien verantwortlich ist. Im Mittelpunkt steht die Untersuchung von Parametern wie der thermischen Vorgeschichte und Temperatursprünge, Wachstumsgeschwindigkeit, Molekülstrukturen, molekularer Wechsel-wirkungen, äußerer Felder und Grenzflächen, ..., die diese Morphologien und deren zeitliche Veränderung (interne Reorganisation, Alterung, Morphogenese) kontrollieren.
Optisches Mikrobild des Wachstums eines Polymerkristalls in einem 35nm dicken Film. Die Bilder wurden nach A) t0, B) t0+30min und C) t0 +60min aufgenommen. Die mittlere Wachstumsrate der Diagonalen vom Mittelpunkt bis zu Spitze beträgt ungefähr 0.9 μm/min. Die Größe der Bilder beträgt 115 × 115 μm2.
Die AFM Bilder zeigen die Orientierung von isotaktischen Polystyrol-Lamellen eines angeritzten dünnen Films nach isothermem Kristallisieren. a) Topografisches Bild (Größe: 45×45 μm2; Höhenbereich: 30 nm). Die verzweigten Erscheinungen stellen flat-on lamellare Kristalle dar. b, c) Topografisches und Phasenmodus-Bild der Region, die durch den gepunkteten Rahmen in a) angezeigt wird (Größe: 5×5 μm2; Höhenbereich: 60 nm). Sie stellen senkrecht zur Ritzrichtung ausgerichtete edge-on Lamellen dar, gefolgt von flat-on Lamellen. | Isotherme Kristallisation des angeriebenen dünnen Films: Phasenbild (Größe: 1 × 1 μm2) |
Die AFM-Bilder (1 x 1 µm2) zeigen die Variation in der Zahl und die Verteilung der kristallinen Zellen in einem dünnen PBh-PEO Film nach Kristallisation bei -23°C für (a) 5 min, (b) 15 min und (c) 120 min. Die Bilder (d)-(g) sind verstärkte 3D-Darstellungen von (b) bei verschiedene Vergrößerungen: (d) 1 x 1 µm2, (e) 500 x 500 nm2, (f) 250 x 250 nm2 und (g) 100 x 100 nm2
Kontrolliertes Schmelzen von kristallinen PEO Zellen mit einer AFM-Spitze.
Schematische Darstellung der wesentlichen Schritte bei einer Polymerkristallisation, die Clonen ermöglicht.
Übergang eines großen kompakten dentritischen Einkristalls in eine Vielzahl von gleich ausgerichteten kleinen Kristallen. a, Der Ausgangskristall aus P2VP-b-PEO, umrandet mit einem gepunkteten roten Quadrat, nach 22 min bei 45°C. Der Einschub zeigt die Temperaturprofile, die für die Proben in b und c angewandt wurden. Die gestrichelte Linie zeigt die nominale Schmelztemperatur. b, Nach weiteren 20 s bei 62°C plus 5 s bei 63°C und 4 min bei 56°C gefolgt von einem Abschrecken nach Raumtemperatur. Der Einschub zeigt eine Vergrößerung des mittleren Bereichs, angedeutet durch das gepunktete Quadrat. c, Ein weiterer Kristall analog zu a wurde für 20 s bei 62°C getempert bevor er 3 min bei 56 C rekristallisiert .und anschließend bei Raumtemperatur abgeschreckt wurde. d,e, AFM-Bilder der ausgwewählten Region aus Probe c. Die roten Pfeile in e verweisen auf die Orientierung des impfenden Kristalls. f, Wahrscheinlichkeit für die Orientierung der geklonten Kristalls in Bezug auf den impfenden Kristall.
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